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Pulverdiffraktometrie und Oberflächenspektroskopie

Die Forschungsaktivitäten der Arbeitsgruppe fokussieren sich auf die kristallographische Charakterisierung anorganischer funktioneller Feststoffe. Diese werden entweder als Katalysatoren in chemischen Reaktionen oder für die Energiespeicherung- und konversion genutzt. Struktur-Eigenschaftsbeziehungen werden auf unterschiedlichen Längenmaßstäben untersucht: von der gemittelten Kristallstruktur bis hin zur Lokalstruktur amorpher oder ungeordneter Verbindungen.

Die Arbeitsgruppe hat eine langjährige Erfahrung auf dem Gebiet der in situ Diffraktometrie. Für in situ bzw. operando Untersuchung von Struktur-Eigenschaftsbeziehungen steht eine Vielzahl verschiedener Probenumgebungen zur Verfügung, die unter „Instrumentelle Ausstattung“ aufgeführt sind.

Folgende Fragestellungen werden mit Hilfe von Beugungsmethoden bearbeitet:

•    Phasenidentifizierung, Rietveld-Verfeinerungen, Quantitative Phasenanalyse
•    Strukturelle Phasenumwandlungen
•    Kristallstrukturlösung aus Pulverbeugungsdaten
•    Mikrostrukturanalyse
•    Katalytische Reaktionen
•    Kristallisationsvorgänge
•    Lokalstrukturanalyse amorpher oder teilkristalliner Verbindungen

Neben den Beugungsmethoden betreibt die Arbeitsgruppe auch ein Röntgenphotoelektronen-Spektrometer (XPS) für die chemische Charakterisierung von Festkörperoberflächen. Das Gerät ist zusätzlicher mit einer UPS-Einheit ausgestattet und ermöglicht damit eine Untersuchung der elektronischen Struktur der Außen/Valenz- bzw. Bindungselektronen. Eine in situ Katalysezelle ermöglicht die Analyse reaktiver Oberflächen direkt nach einer Reaktion, ohne die Proben in Kontakt mit der Umgebungsatmosphäre zu bringen.

Folgende Fragestellungen werden mit Hilfe von XPS bearbeitet:

•    Identifizierung von oberflächennahen Elementen auf der Oberfläche, Elementquantifizierung
•    Bestimmung von Oxidationsstufen
•    Identifizierung von chemischen Umgebungen
•    Bestimmung der Austrittsarbeit von Halbleitern oder Leitern

Schwingungsspektroskopische Untersuchungen werden mithilfe der Raman-Spektroskopie durchgeführt. Das Spektrometer ist mit einem Mikroskop, zwei unterschiedlichen Lasern und verschiedenen Reaktionszellen ausgestattet.

Neben eigenen Forschungsaktivitäten ist ein Teil der Arbeitsgruppe für den Servicemessbetrieb zuständig. Alle Diffraktometer und Spektrometer, sowie die Probenumgebungen werden für den Servicemessbetrieb angeboten. Neben Probenpräparation und Durchführung der Experimente wird den Auftraggebern die komplette Auswertung der experimentellen Daten und sowie deren Interpretation zur Verfügung gestellt.

Forschungsaktivitäten:

•   
In situ/operando Untersuchungen funktioneller Materialien für energierelevante Prozesse
•   
In situ Untersuchungen zur Mechanochemie/Mechanokatalyse
•    Totalstreuung: Paar-Verteilungsfunktionsanalysen von amorphen oder teilkristallinen Materialien
•    Spektroskopische Untersuchungen von Festkörperkatalysatoren

Claudia Weidenthaler

Priv.-Doz. Dr. Claudia Weidenthaler

April 2017
Gastprofessur am Taishan College, Shandong Universität / Jinan (China)
April 2016
Gastprofessur am Taishan College, Shandong Universität / Jinan (China)
2015
Habilitation für das Fachgebiet "Anorganische Chemie" und Ernennung zur Privatdozentin an der Universität Duisburg-Essen (Habilitationschrift: Modern Powder Diffraction for Crystallographic Studies of Functional Materials
2012
Gruppenleiterin am Max-Planck-Institut für Kohlenforschung
seit 1999
Wissenschaftlerin am Max-Planck-Institut für Kohlenforschung, Abteilung für Heterogene Katalyse
1998–1999
Wissenschaftliche Mitarbeiterin an der Universtät Frankfurt
1995–1997
Wissenschaftliche Mitarbeiterin an der Universtät Bremen
1995
Doktorarbeit bei Reinhard X. Fischer, Johannes-Gutenberg-Universität, Mainz
1984–1991
Studium der Geologie, Mineralogie und Kristallographie an der Universität Würzburg
1965
Geboren in Nittenau

 Untersuchungsmethoden von Materialien unter „non ambient“ Bedingungen, Universität Bochum, WS2012/2013

Blockveranstaltung

Introduction to the fundamentals of crystallography and powder diffraction methods

Block course

 

seit 2020
Member of the „Project Review Panel (PRP)“ for “Powder Diffraction” at DESY
seit 2020
Wahlmitglied des Beirats der Deutschen Mineralogischen Gesellschaft
seit 2013
Expertin der International Energy Agency (IEA) Task 40 "Hydrogen-based energy storage" of the Hydrogen Implementation Agreement
seit 2013
Sprecherin des Arbeitskreises "Materialwissenschaftliche Kristallographie" der DGK
 

Open Position 2019:
Open PhD position in the “Powder Diffraction and Surface Spectroscopy” group

Universität Duisburg-Essen, Master of Science (Chemie) 3. Semester
„Moderne Beugungsmethoden für die Festkörperanalytik“
WiSe 2019/2020

Forschungsthemen

In situ/operando Untersuchungen funktioneller Materialien
In situ/operando Untersuchungen funktioneller Materialien

In situ/operando Untersuchungen funktioneller Materialien

Die Arbeitsgruppe beschäftigt sich mit strukturellen Aspekten unterschiedlichster anorganischer Festkörper, die in energierelevanten Prozessen entweder als Speichermaterial, Katalysatorträgermaterial oder Katalysator zum Einsatz kommen.

•    Komplexe Metallhydride für Feststoffwasserstoffspeicherung oder als Feststoffelektrolyte in Batterien
•    Katalysatoren für die katalytische Spaltung von Ammoniak, NH3, in Wasserstoff und Stickstoff für Brennstoffzellenanwendungen
•    Perovskite als Elektrodenmaterial in Brennstoffzellen oder für die katalytische Wasserspaltung
•    Oxid-Katalysatoren
•    Kohlenstoffmaterialien für Batterieanwendungen
•    Anorganische, polymerbasierte Katalysatorträger

Die Abbildung zeigt Pulverdiagramme, die während der Ammoniakzersetzung mit einem Labordiffraktometer gemessen worden sind. Quantitative Phasenanalysen ermöglichen es, die Änderungen des Katalysatorvorläufers während der Reaktion zu identifizieren und mit der Ammoniakzersetzung zu korrelieren.

Ausgewählte Publikationen:

Tseng, J.-C., Gu, D., Pistidda, C., Horstmann, C., Dornheim, M., Ternieden, J., & Weidenthaler, C. (2018). Tracking the Active Catalyst for Iron-Based Ammonia Decomposition by In Situ Synchrotron Diffraction Studies. ChemCatChem, 10(19), 4465-4472. doi:10.1002/cctc.201800398.

Weidenthaler, C. Crystal structure evolution of complex metal aluminum hydrides upon hydrogen release. Journal of Energy Chemistry, 42(3), 133-143. doi:10.1016/j.jechem.2019.05.026.

Weidenthaler, C., Felderhoff, M., Bernert, T., Sørby, M. H., Hauback, B. C., & Krech, D. (2018). Synthesis, Crystal Structure Analysis and Decomposition of RbAlH4. Crystals, 8(2): 103. doi:10.3390/cryst8020103.

Makepeace, J. W., He, T., Weidenthaler, C., Jensen, T. R., Chang, F., Vegge, T., Ngene, P., Kojima, Y., de Jongh, P. E., Chen, P., & David, W. I. (2019). Reversible ammonia-based and liquid organic hydrogen carriers for high-density hydrogen storage: Recent progress. International Journal of Hydrogen Energy, 44(15), 7746-7767.  doi:10.1016/j.ijhydene.2019.01.144.

Ortatatli, S., Ternieden, J., & Weidenthaler, C. (2018). Low Temperature Formation of Ruddlesden–Popper-Type Layered La2CoO4±δ Perovskite Monitored via In Situ X-ray Powder Diffraction. European Journal of Inorganic Chemistry, 2018(48), 5238-5245. doi:10.1002/ejic.201801162.

In situ Untersuchungen zur Mechanochemie
In situ Untersuchungen zur Mechanochemie

In situ Untersuchungen zur Mechanochemie

Das prinzipielle Konzept von mechanochemischen Prozessen ist das Einbringen von Energie, sowohl für die Aktivierung von Reaktanden als auch die verwendeten Katalysatoren, durch mechanisches Vermahlen anstelle der Zuführung thermischer oder elektrischer Energie. Für potentielle Anwendungen bedeutet dies, dass sowohl Temperatur als auch Druck gegenüber herkömmlichen Bedingungen in konventionellen Reaktoren reduziert werden können. Ein weiterer Vorteil von mechanochemischen Verfahren ist der weitestgehend oder komplette Verzicht von Lösungsmitteln während der Reaktion. In früheren Arbeiten der Abteilung für Heterogene Katalyse konnten Katalyseexperimente in Kugelmühlen ohne vorherige Katalysatoroptimierung durchgeführt werden. Obwohl die Mechanochemie und Mechanokatalyse immer mehr an praktischer Bedeutung zunehmen, sind die während des Mahlvorgangs ablaufenden Prozesse weitgehend unbekannt.

in situ Röntgenbeugungsexperimente ermöglichen eine Beobachtung von strukturellen Phasenänderungen oder Mikrostruktureigenschaften während einer Reaktion (operando Untersuchungen). Dies erfordert eine Anpassung der Mahlbecher an die experimentellen Anforderungen sowohl der Reaktion als auch an die jeweilige Beamline des Synchrotrons.. Um detaillierte Informationen über Mechanismen während mechanochemischer Reaktionen zu erhalten, werden in situ  Synchrotronbeugungsexperimente mit Schwingungsspektroskopie kombiniert.

Ausgewählte Publikationen:

Amrute, A. P., Lodziana, Z., Schreyer, H., Weidenthaler, C., & Schüth, F. (2019). High-surface-area corundum by mechanochemically induced phase transformation of boehmite. Science, 366(6464), 485-489. doi:10.1126/science.aaw9377.
 

Paar-Verteilungsfunktionsanalysen amorpher oder teilkristalliner Materialien
Paar-Verteilungsfunktionsanalysen amorpher oder teilkristalliner Materialien

Paar-Verteilungsfunktionsanalysen amorpher oder teilkristalliner Materialien

Konventionelle Röntgenbeugungsexperimente können keine detaillierten Strukturinformationen über amorphe oder teilkristalline ungeordnete Verbindungen liefern. Für amorphe oder nanokristalline Proben können Totalstreuexperimente genutzt werden, die nicht nur die Bragg-Reflexe, sondern auch die diffusen Streuanteile berücksichtigen. Aus der Fouriertransformation von Streudaten erhält man Paar-Verteilungsfunktionskurven (PDF), welche die Verteilung von interatomaren Abständen zwischen Atompaaren und damit die Lokalstruktur beschreiben.

Ein Beispiel für das Potential von PDF Analysen sind Untersuchungen zur Bildung on PtNi Nano-Legierung in porösen graphitischen Hohlkugeln, einem Material das auch als Elektrodenmaterial in Brennstoffzellen getestet wurde. Aus temperaturabhängigen PDF-Messungen konnten Ordnungs- und Unordnungsphänomene der Legierung identifiziert werden und mit Heiz- und Abkühlraten korreliert werden.

Ein weiteres Beispiel sind in situ PDF Untersuchungen zur Kristallisation von Metalloxiden, welche als Photokatalysatoren eingesetzt werden können. Sowohl die Bildung von strukturellen Bildungsblöcken aus molekularen Prekursoren in hochverdünnten Lösungen, als auch die temperaturabhängige Kristallisation und Phasenumwandlung lassen sich mit Hilfe von in situ PDF-Analysen beobachten.

Ausgewählte Publikationen:

Ş. Ortatatlı, Ş., Knossalla, J., Schüth, F., Weidenthaler, C. “Monitoring the formation of PtNi nanoalloys supported on hollow graphitic spheres using in situ pair distribution function analysis”, Phys. Chem. Chem. Phys., 2018, doi: 10.1039/c7cp07840d.
 

Spektroskopische Untersuchungen von Festkörperkatalysatoren
Spektroskopische Untersuchungen von Festkörperkatalysatoren

Spektroskopische Untersuchungen von Festkörperkatalysatoren

Die Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS) dient der chemischen Charakterisierung von Oberflächen. Die Methode beruht auf dem äußeren Photoeffekt, bei dem Photoelektronen durch elektromagnetische Strahlung aus einem Festkörper gelöst werden. Die kinetischen Energien der Photoelektronen sind elementspezifisch, ihre Messung ermöglicht nicht nur die qualitative und quantitative Identifizierung von Elementen, sondern auch die Bestimmung der chemischen Umgebung sowie der elektronischen Struktur von Oberflächenatomen. Mithilfe einer kombinierten Heiz-/Kühleinheit in der Analysenkammer selbst können Änderungen von Probenoberflächen in situ spektroskopisch beobachtet werden. An die Probenpräparationskammer ist eine Reaktionszelle angebaut in der Feststoff-Gasreaktionen bis 900 °C durchgeführt werden können. Nach der jeweiligen Reaktion wird die Probe ohne Kontakt mit der Umgebungsatmosphäre in die Analysenkammer verbracht und spektroskopisch untersucht.

Das Gerät ist zusätzlicher mit einer UV-Lichtquelle zur Erzeugung von Photoelektronen in der Probenoberfläche ausgestattet. Die sogenannte Ultraviolett-Photoelektronenspektroskopie (UPS) analysiert die Zustandsdichte (englisch Density of States, DOS) einer Verbindung und dient damit der Bestimmung der Valenzbandstruktur von Oberflächen und Adsorbaten.

Raman-Spektroskopie ist eine hervorragende Methode, um lokale Strukturänderungen von Katalysatoren in der heterogenen Katalyse zu beobachten. Dies betrifft strukturelle Änderungen während eines Kristallisationsprozesses ebenso wie Strukturänderungen während einer katalytischen Reaktion selbst. Die Daten können dazu beitragen Intermediate und Produkte einer heterogen katalysierten Reaktion zu identifizieren bzw. Reaktionsmechanismen aufzuklären. Zudem lassen sich Defekte in der lokalen Kristallstruktur beobachten, was die Raman-Spektroskopie zu einer wertvollen Methode für die Untersuchung von Nanomaterialien macht. Das Spektrometer ist mit zwei unterschiedlichen Probenumgebungen ausgestattet, die in situ Spektroskopie eines Feststoffes während des Heizens oder Kühlens bzw. während einer Gasphasenreaktion ermöglichen.
 

 

Instrumentelle Ausstattung

Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS)
Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS)

Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS)

XPS ist eine auf dem photoelektrischen Prozess basierende Methode zur Quantifizierung der chemischen Zusammensetzung von Oberflächen, der Bestimmung von Oxidationszuständen und der Analyse der chemischen Umgebung von Elementen.

Das Spektrometer (SPECS GmbH) ist sowohl mit einer Dualanode (Al/Mg) als auch mit monochromatischen Al/Ag-Quelle ausgestattet. In der Analysenkammer können Proben während der spektroskopischen Messungen geheizt oder gekühlt werden. Die Verwendung einer Elektronenkanone zur Ladungskompensation ermöglicht die Analyse von elektrisch nichtleitenden Proben mit hoher spektraler Auflösung.
Das Spektrometer ist zusätzlich mit einer UV-Quelle zur Messung von UPS-Spektren ausgestattet.

Um einen Kontakt von Proben nach chemischen Reaktionen mit der Atmosphäre zu vermeiden, können temperaturabhängige Reaktionen von Festkörperoberflächen mit unterschiedlichen Reaktionsgasen in einer Reaktionskammer, die an das XPS angebaut ist, durchgeführt werden. Nach einer Reaktion kann die Probe direkt unter Luftausschluss in die Analysenkammer überführt und gemessen werden.
 

Renishaw inVia Raman-Spektrometer
Renishaw inVia Raman-Spektrometer

Renishaw inVia Raman-Spektrometer

Raman Spektroskopie basiert auf der Wechselwirkung von monochromatisiertem Licht mit Materie und ermöglicht Einblicke in die mittlere lokale Struktur von Verbindungen, Defekten, sowie Kristallisationsprozessen.

Das inVia Ramanspektrometer (Renishaw GmbH, Pliezhausen, Deutschland) ist mit zwei Lasern der Wellenlängen 785 und 532 nm ausgestattet. Die Abstimmbarkeit der Laserstärke ermöglicht die Untersuchung lasersensitiver Materialien. Speziell auf die Laser abgestimmte Optiken sowie der CCD-Flächendetektor gewährleisten eine hohe spektrale Auflösung.

Für in situ Messungen stehen zwei Messzellen zur Verfügung. Sie ermöglichen die Untersuchung von Struktur-Eigenschaftsbeziehung in Abhängigkeit der Temperatur sowie das Durchführen von Feststoff-Gasreaktion.
 

Stoe STADI P Transmissionspulverdiffraktometer
Stoe STADI P Transmissionspulverdiffraktometer

Stoe STADI P Transmissionspulverdiffraktometer

Das Doppelmessplatz-Diffraktometer ist mit einer Molybdän-Röntgenquelle,  Germanium-Primärmonochromatoren, sowie einem linearen PSD (Stoe) und einem Mythen-Detektor ausgestattet.

Für in situ Untersuchungen ist ein Messplatz mit einem STOE-Hochtemperaturofen ausgerüstet, der Messungen von Proben in Quarzglaskapillare unter Schutzgasatmosphäre bis 900 °C ermöglicht. An dem zweiten Messplatz können Beugungsdaten sowohl bei Raumtemperatur als auch bei tiefen Temperaturen bis 100 K gesammelt werden.
Zusätzlich sind Messungen in einer speziellen Probenkammer unter hohen Gasdrucken möglich.
 

X'Pert PRO Pulverdiffraktometer (PANalytical)
X'Pert PRO Pulverdiffraktometer (PANalytical)

X'Pert PRO Pulverdiffraktometer (PANalytical)

Die Arbeitsgruppe betreibt zwei Diffraktometer mit Kupferröntgenstrahlung, die sowohl mit Primärmonochromator, Hybridmonochromator für Kapillarmessungen, als auch Divergenzschlitzoptik für konventionelle Bragg-Brentano-Geometrie genutzt werden können. Die Datensammlung erfolgt mithilfe von X’Celerator-Detektoren.

Beide Diffraktometer sind für in situ Messungen unter Reaktionsbedingungen mit einer Reaktionskammer (Anton Paar XRK900) ausgestattet. Die Gasflüsse werden mithilfe von computergesteuerten Massenflussreglern eingestellt. Die Zusammensetzung der Produktgase kann direkt in einem angeschlossenen Gaschromatographen analysiert werden.

Rigaku SmartLab Pulverdiffraktometer
Rigaku SmartLab Pulverdiffraktometer

Rigaku SmartLab Pulverdiffraktometer

Das SmartLab ist mit einer 9 kW Drehanode für die Erzeugung von Röntgenstrahlen ausgestattet. Ein Johannson Monochromator mit entsprechender Optik erzeugt monochromatische Strahlung für den Betrieb in Transmissionsgeometrie, der 2D Detektor HyPix3000 ermöglicht eine schnelle Datensammlung. Die Reaktionskammer ReactorX ermöglicht in situ Messungen von Proben unter verschiedenen Gasatmosphären und Reaktionstemperaturen.

In situ Probenumgebungen
In situ Probenumgebungen

In situ Probenumgebungen

Unterschiedlichste Probenumgebungen ermöglichen strukturelle Untersuchungen unter den verschiedensten Umgebungsbedingungen wie beispielsweise erhöhten H2-Drücke, variablen Temperaturen im Bereich von flüssigem Stickstoff bis 950 °C, oder im Gasstrom.
 

 

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